Doctorat en chimie moléculaire (H/F) — CNRS

Sujet de thèse :

1. Mots-clés

Electrochimie moléculaire, catalyse organométallique, couplages C-C, métallacycles organométalliques, économie circulaire du carbone.

2. Contexte

Pour limiter l’utilisation des ressources énergétiques et matérielles d'origine fossile dans la production chimique, l'électrification des voies de synthèse offre une approche prometteuse. Cette évolution introduit l'électrosynthèse (i.e. la création de liaisons chimiques à l'aide de l'électricité) comme technologie clé. La portée de cette technologie dépend du développement de catalyseurs efficaces adaptés aux conditions d'électrosynthèse - les électrocatalyseurs.

Dans ce contexte, notre équipe élabore des stratégies originales visant à déployer l'électrocatalyse en synthèse. Nous explorons notamment ces stratégies pour la fonctionnalisation de squelettes organiques, notamment avec des synthons renouvelables et abondants, pour générer des produits à plus haute valeur ajoutée.

3. Sujet

Le projet doctoral vise à étudier l'électrochimie des métallacycles organométalliques, des intermédiaires clés en catalyse moléculaire, et à les exploiter pour des réactions de couplage électrocatalytiques. La génération et la caractérisation électrochimiques des métallacycles seront étudiées dans un premier temps, ce qui permettra dans un second temps d’évaluer l'impact des changements rédox sur la réactivité de ces métallacycles. Enfin, en capitalisant sur ces notions, les métallacycles seront mis en jeu dans des couplages C-C réducteurs électrocatalysés, comme ceux entre des composés insaturés tels les alcynes/alcènes et les aldéhydes/cétones.

4. Méthodologies

Les travaux débuteront par la synthèse de ligands et complexes de métaux de transition et les caractérisations moléculaires associées (RMN, IR, MS). Des études électrochimiques avancées seront ensuite réalisées pour évaluer les propriétés rédox de ces complexes et leur réactivité dans le cadre des réactions d’intérêts (voltampérométrie, électrolyse, voire spéctroélectrochimie) et ainsi identifier les meilleurs candidats-catalyseurs. L’application de ces électrocatalyseurs pour des réactions d’intérêt sera alors étudiée via des campagnes d’électrolyses et les produits de couplage obtenus isolés et caractérisés par méthodes spectroscopiques et chromatographiques.

5. Compétences attendues

Excellentes connaissances et compétences en chimie moléculaire (organique, organométallique) sur le plan de la synthèse, des caractérisations et des propriétés (réactivité, propriétés physico-chimiques).

Maîtrise des manipulations chimiques sous atmosphère inerte.

Intérêt voire expérience en électrochimie.

6. Compétences et savoirs développés pendant la thèse

Synthèse moléculaire (organique, complexes de coordination) et méthodes d'identification (RMN, GC/MS, HRMS).

Réactivité d’espèces organométalliques.

Electrochimie de composés moléculaires (voltampérométrie, électrolyse, spectro-électrochimie)

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